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化工学院刘希恩教授团队在电解水制氢领域取得新进展

作者:刘希恩 来源:化工学院 责任编辑:秦洪庆   终审: 点击: 日期:2024-01-03

氢气是一种清洁且能量密度高的未来燃料,对于实现可持续能源与低碳经济转型至关重要。由可再生电力驱动的电解水制氢是最具发展前景的绿色制氢技术,可以实现零碳排放。然而,电解水制氢的两个半反应:析氢反应(HER)和析氧反应(OER),为多步质子耦合电子转移过程,动力学缓慢,需要较高的过电位驱动反应的进行,导致低的能量转换效率。因此,开发高活性、长效稳定的电催化剂是实现氢能源利用的关键。

近日,www.69096.com-澳门新葡亰-新萄京娱乐网址2492777化工学院刘希恩教授团队在电解水制氢领域取得系列进展,相关研究成果先后发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2023, e202317622;Angew. Chem. Int. Ed.2023, DOI: 10.1002/anie.202315633;Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2300177;Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2301673;Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2213976;Adv. Funct. Mater. 2023, DOI: 10.1002/adfm.202314899等国际期刊上。

同时优化水解离、氢气和OH解吸的能级是获得快速的碱性析氢反应动力学的关键。基于此,刘教授团队设计了一种无定形/结晶异相CeO2-δ负载Ru团簇纳米催化剂(Ru/ac-CeO2-δ),通过构建独特的氧空位(Vo)和Ru路易斯酸-碱对(Vo-Ru Lewis acid–base pairs)极大地促进碱性析氢动力学。实验结合理论计算研究表明,作为路易斯酸位点的氧空位促进了水的吸附、活化和H-OH键的断裂;同时,由于金属-载体相互作用弱化了Ru团簇的路易斯碱性,从而有利于氢气的解吸。更重要的是,水解离产生的OH滑落进入氧空位之后,可通过水辅助的质子交换路径(VO-OH* + H2O(aq)→VO---H2O* + OH(aq))很容易地被释放出来,从而完成空位的再生。本研究为高效碱性析氢催化剂的设计提供了新思路(Angew. Chem. Int. Ed.2023, e202317622)。

图1. Ru/ac-CeO2-δ催化HER机理图

此外,该团队还构筑了具有丰富晶界的Ir(GB-Ir)催化剂,并实现了高效碱性析氢。实验和理论计算研究表明,晶界界面处形成了富电子的铱原子,提高了水的吸附能力,进而促进了H3O+中间体的生成,创造了局部类似于酸的环境。更重要的是,H3O+中间体降低了水的离解能垒,并提供了足够的氢质子,促进了氢原子从晶界处向远离晶界的位置溢出,从而协同地加速了氢气的产生(Angew. Chem. Int. Ed.2023, DOI: 10.1002/anie.202315633)。

图2. GB-Ir催化剂表面HER理论计算

上述工作做出主要贡献的团队成员包括秦清教授、侯利强副教授、刘尚果副教授、博士生王雪峰,硕士生江小丽、张英政、张亚男和朱胜林。以上研究成果得到了国家自然科学基金、山东省泰山学者人才工程、山东省优秀青年基金、山东省自然科学基金青年项目等项目的资助。

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